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解除小天才电话手表的绑定，可以通过以下步骤操作。
1、使用家长手机端的APP进行操作，打开绑定该手表的手机端APP。
2、在APP中找到“我的”，点击进入。
3、在此页面找到并点击“解除绑定”，即可解除手表的绑定，如果仍有需要，可以根据提示重新进行绑定，如果APP内没有解除绑定的选项，可以尝试联系小天才的客服热线，通过人工客服进行解绑，也可以在手表上直接解除绑定：点击手表主界面的“更多”，然后点击“绑定号”，进入后会有一个解除绑定的选项，根据提示操作即可。
具体的解绑步骤可能会因手表型号的不同而有所差异，建议根据自己的型号进行操作，如果仍无法解除绑定，建议直接联系小天才的官方客服获取帮助。